从一九三五年夏至一九三六年春，是粤赣边红军游击队在三年游击战争中最艰苦的时期。
在这段日子里，李乐天身先士卒，始终同干部战士同甘共苦，表现出共产党人艰苦奋斗的革命精神。
他经常与项英、陈毅等在草棚里和战士共睡一个大统铺。有时连棚子也没有，只能露宿山头，在大树下、茅草中、山洞里持枪相靠而眠。
吃的粮食也很紧缺。他们同战士一起挖竹笋、采杨梅、摘“挪”(一种形似大蕉的野果)、拔野菜、捉石(山田鸡)和捕蛇充饥，遇到特殊情况，常常要饿两三天肚子，只能喝喝山泉水。
环境如此艰苦，李乐天仍非常关心战士，同战士合睡时，自己只盖一个被角，让战士多盖一点;自己省下的鞋子、衣服，常拿给战士“共产”，让战士穿用。
李乐天还非常重视学习和做好政治思想工作。
从油山转移到北山的日子里，他把陈毅从中央根据地带来的《论共产主义运动中的‘左’派幼稚病》、《论列宁主义基础》和几张旧的《红色中华》报读了又读，爱不释手。
《雇佣劳动与资本》一书，很多地方他读不懂，就向项英、陈毅请教。
他不仅自己学，而且经常组织干部学习马列主义著作，请项英、陈毅作报告，提高大家的政治思想水平。
他组织司令部编印《红色指挥员必读》、《红色战士必读》等政治读物，发给干部战士学习。
这些读物包括中国共产党的十大纲领，指挥员、战士的职责，红军游击队的五大任务、五大纪律十项注意等等。
这对于提高干部战士的思想觉悟，加强组织纪律性，坚定革命信念，增长军事技术，都起了重要的作用。
一九三六年六月，发生了“两广事变”。
月底，余汉谋第一军从大余、南雄、信丰全部撤走，粤赣边一片平静。
七月初，为了统一干部、战士对这一事件性质的认识，李乐天在油山召开了各县县委书记、游击队长、交通站长参加的干部会议。
陈毅在会上作报告，分析了新的形势，代表中央分局提出了“反对军阀混战，实行抗日战争，变军阀混战为抗日的革命战争”的口号。
李乐天坚决贯彻中央分局的指示，决定以游击队名义发表陈毅亲自拟写的《为两广事变告群众书》，广泛进行宣传活动，积极开展政治斗争。
会后，他组织特委和军分区干部战士抄写，连夜出动，分三路到处张贴、散发标语和传单：
一路从潭塘坑经长安、大阿、大平围、龙川、柳塘、小江到崇仙一带。
二路从潭塘坑经黄坑口、槽里、上下坪、中坝、九渡、正坪到小河。
三路从潭塘坑经上乐、杨柳坑、箕岭、龙回到月岭、古陂、金鸡、新田。
信丰、南雄、大余、南康、赣县和“三南”等县城、墟镇，都贴满了标语、口号，有的甚至贴到国民党乡、区公所和联保办事处大门上，不仅震惊了敌人，而且鼓舞和指导了群众的斗争。
接着，李乐天将分散的游击队作相对较大的集中，每次集中一两百人，狠狠打击保安团队和地主武装，扩大游击区。
在他的指挥下，信丰游击队集中打垮了潭墉坑保安团。
信南游击队向南雄的公路边缘出击。
油山游击队攻击了大余的新城、青龙、池江、长江、留地和南雄的里栋、水口、乌迳及信丰的九渡、大阿、黄泥排。
南山游击队东面打到全南边境，西面打到南雄的水口。
同时，他还领导各游击区重建贫农团，在贫农团骨干中发展党员。
八月，新成立了梅山区委、小江中心区委和陂头、龙下分区委及彭坑、小汾、圬里、平里、定南月光等党支部;各地还分别建立了共青团的组织。
红军游击队比原来扩大了一倍。东至信丰桃江，南及三南、南山，西接梅岭、北山，北望章水平原的广大区域，都成了游击队的活动地方。
特委还在新城、赣州建立了新的地下交通站，在于都设立了中央苏区各县互相建立关系的联络点。
九月下旬，蒋介石解决了“两广事变”后，派嫡系部队四十六师向游击区发动新的“清剿”。
为了粉碎敌人的“清剿”，项英、陈毅召开干部会，作出了“九月的决议”，除要求坚决依靠群众积极开展对敌斗争之外，还制订了对敌斗争的政策和策略，放手发展“两面政权”。
李乐天根据九月决议精神，在游击区派出一些没有暴露身分的共产党员和革命群众、开明人士担任保甲长，成为革命的“两面派”。
在赤白交界区发展“黄色村庄”，制造“白皮红心”的两面派;派一些地方党组织的骨干同敌保警队一些队长、队员结老庚、拜兄弟，用“孙行者钻到铁扇公主肚皮里去”的战术分化瓦解敌人。
同时，指挥红军游击队向外出击，转移敌人对游击区的注意力。
就这样，在两个多月的时间里，红军游击队不仅打破了敌人的“清剿”计划，而且建立了河东长演坝和信丰、安远边境两个新游击区。
一九三六年十二月“西安事变”后，敌四十六师从游击区周围撤走。
在抗日局势有了转变的重要时刻，李乐天同项英、陈毅等研究后，在油山召开了各游击区负责干部会议。
陈毅以特委名义起草了《抗日高潮与我们的任务》的文件。李乐天组织大家认真讨论了中央分局领导的指示后，一致通过决议，在农村和城市广泛开展抗日救亡运动，并提出了“停止内战，团结抗日”的口号。
一九三七年二月七日，敌四十六师向赣粤边发动大规模的军事进攻。
特委和军分区作出各游击队由集中到分散，领导同志尽量分开，用打圈子的办法与敌人周旋的部署。
特委还考虑到“三南”地区斗争特别艰苦，并同特委失去联系的情况，由李乐天带着管理员熊丰子和三个警卫员于三月初从油山出发，去“三南”地区传达关于斗争方式转变的重要指示，并亲自掌握这一地区的斗争。
李乐天领着大家昼伏夜行，在第三个晚上越过雄信公路，到达靠“三南”地区的信丰县小河坳背村，在山上住了五天，都找不到地下交通站和红军游击队，随身带的干粮吃完了。
李乐天坚持一定要找到游击队。他对大家说：“同志们，情况很严重。我们要想办法了解游击队的去向，只有到赤白交界的地方，甚至到白区去了解。当然，这很危险，但不管有多大危险，我们一定要完成党交给我们的任务。”
第二天，李乐天亲自下山到小屋场找先一天警卫员遇见的老表了解情况。
正当老表安排他们吃饭的时候，反动保长带着小河“剿共团”两个连包围了小屋场。
李乐天当即指挥突围，用手榴弹开路，冲上了屋场背后的庵背山。
敌人紧追不舍，用机枪猛烈扫射，李乐天大腿中弹，负了重伤。
警卫员一面架着李乐天，一面向敌人射击。眼看敌人越逼越近，李天乐坚决地命令警卫员不要管他赶快走，并把文件包交给警卫员。
当敌人快要冲上来时，他毅然甩开警卫员，单独与敌周旋。
这时，冲上来的敌人足足有一个连，李乐天斜倚在石头上，击毙了几个冲上来的敌人，然后用最后一颗子弹打死自己，为人民革命事业献出了宝贵的生命。
李乐天牺牲后，坳背村的群众连夜把他的遗体从山上抬到村里隐藏起来，第二天安葬在屋场旁边的一棵大树下。